Ο Sergio Larraín φωτογράφισε παιδιά του δρόμου, αγροτικές και περιθωριοποιημένες περιοχές της πατρίδας του Χιλής, τη σικελική μαφία και συνεργάστηκε ακόμη και με τους ποιητής Πάμπλο Νερόδα.
Με καταγωγή από το Σαντιάγο, έγινε ο πρώτος Λατινοαμερικανός που συμμετείχε στο Magnum Agency, μια θέση που αναμφίβολα κέρδισε για τη μεγάλη του ευαίσθητη και μελαγχολική ματιά.
Γεννημένος σε οικογένεια σχετιζόμενη με τις τέχνες και τον πολιτισμό, σπούδασε Δασολογία στις Ηνωμένες Πολιτείες, όπου άρχισε να φωτογραφίζει με μια φωτογραφική μηχανή Leica IIIC, η οποία σίγουρα άλλαξε τη ζωή του.
Επιστρέφοντας στη Χιλή λόγω του τυχαίου θανάτου του μικρότερου αδερφού του Σαντιάγο, ο Sergio Larraín ξεκίνησε ξανά ένα ταξίδι στην Ευρώπη και τη Μέση Ανατολή, προσπαθώντας να θεραπεύσει και να ξεπεράσει αυτό το γεγονός, που τον έφερε επίσης πιο κοντά στα πιο ευαίσθητα και πνευματικός.
Μετά την επιστροφή του, ο Sergio Larraín απομονώθηκε στην κοινότητα La Reina, μια τότε ημιαγροτική περιοχή. φυγαδεύοντας από την επιδεικτική και πολυτελή ζωή του, όπου συνεργάστηκε με ιδρύματα που υποστηρίζουν παιδιά που ζουν στο δρόμο.
Ορφανά παιδιά και περιθωριοποιημένοι άνθρωποι, ήταν η αντανάκλαση της απελπισμένης επιθυμίας του για μια πιο δίκαιη και ευημερούσα κοινωνία, που σηματοδότησε σημαντικά την αρχή της καριέρας του ως φωτογράφου.
Αυτή η σειρά εικόνων ήρθε στα χέρια του Edward Steichen, επιμελητή φωτογραφίας στο Μουσείο Μοντέρνας Τέχνης στη Νέα Υόρκη, ο οποίος τις αγόρασε. Μέχρι το 1956, ο Larraín εργαζόταν ήδη ως ανεξάρτητος φωτογράφος και στο βραζιλιάνικο διεθνές περιοδικό O Cruzeiro.
Το 1958 πραγματοποίησε την πρώτη του έκθεση στο Museo Nacional de Bellas Artes στο Σαντιάγο, μαζί με τους πίνακες της Sheila AW Hicks, και έλαβε επιχορήγηση από το Βρετανικό Συμβούλιο για να ταξιδέψει στο Λονδίνο για τέσσερις μήνες, όπου παρήγαγε τη διάσημη σειρά του για εκείνη την πόλη.
Έτσι ήταν ο Σέρχιο Λαρέν Γνώρισε τον Henri Cartier-Bresson, ο οποίος τελικά άνοιξε την πόρτα στο Magnum και με τον οποίο ο Larraín αποφάσισε να εγκατασταθεί στο Παρίσι.
Αυτή η περίοδος της καριέρας του σημαδεύτηκε από τη δουλειά του σε έγκριτα περιοδικά και τις ενδιαφέρουσες αναφορές του για το Μαφία Σικελιανός ή ο γάμος της Farah Diva και του Σάχη του Ιράν.
Ωστόσο, για άλλη μια φορά αποφάσισε να επιστρέψει στην καταγωγή του και να επιστρέψει στη Χιλή στις αρχές της δεκαετίας του 60, προκειμένου να θίξει θέματα που τον ενδιαφέρουν, μακριά από εμπορικά θέματα.
Κατά τη διάρκεια αυτής της περιόδου, συνεργάστηκε με τον Νερούδα, για τη δημιουργία ενός βιβλίου και τη λήψη φωτογραφιών για τον Βαλπαραΐσο και το σπίτι του ποιητή στο Isla Negra της Χιλής, ένα έργο που δημοσιεύτηκε στο βιβλίο του Una casa en la arena.
Φεύγοντας οριστικά από το Magnum, εγκαταστάθηκε στην Arica το 1965, συγκινημένος από πνευματικές διδασκαλίες και διαλογισμό, μια ζωή που συνέχισε για τα υπόλοιπα χρόνια του και που συνδύασε με ζωγραφική, ανάγνωση και γιόγκα.
Θεωρείται ένας από τους καλύτερους Χιλιανούς φωτογράφους, Πέθανε σε ηλικία 80 ετών, στις 7 Φεβρουαρίου 2012, συνδεδεμένος με τα αληθινά του πάθη και ευαισθησία.